北京大学碳中和研究院双聘教师李歆课题组揭示我国典型城市臭氧污染长期演变的驱动因素
臭氧和PM2.5是中国大气污染的主要有害气体。高浓度的臭氧会损害人体健康、植被和生态系统,并且臭氧是一种重要的温室气体。过去十几年,我国实施了严格的排放削减政策。这些政策有效削减了一次污染物的排放,大大改善了PM2.5污染。然而在全国范围内近地面臭氧浓度持续升高。我国的情况与欧美发达国家不同,欧美地区从上个世纪八十年代以来在削减一次污染物的同时也降低了臭氧浓度。我国与欧美地区差异的原因目前尚不清楚,表明对于我国臭氧污染的有效防控仍然存在巨大挑战。
近日,北京大学环境科学与工程学院研究员、北京大学碳中和研究院双聘教师李歆课题组在《Nature Geoscience》上发表论文,利用北京城市站点的长期观测数据结合大气光化学模型,从大气氧化性长期演变的视角揭示了我国典型城市臭氧污染长期演变的驱动因素,并提出未来防控我国臭氧污染的策略。
北京市臭氧污染长期演变的驱动因素和未来防控策略
研究团队发现北京夏季臭氧浓度呈非单调的变化趋势,即臭氧从2006到2014年快速升高,之后缓慢降低。通过去除气象因素变化对臭氧的影响,得到了归一化的臭氧浓度。归一化的臭氧浓度也呈现出类似的非单调变化趋势。臭氧的两种前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOX)的羟基(OH)自由基反应活性(VOCR和NOXR)都呈下降趋势。VOCR与NOXR比值(VOCR/NOXR)的趋势与归一化的臭氧趋势一致。
研究团队通过光化学模型模拟表明臭氧的非单调变化趋势主要受 VOCs与 OH自由基的反应速率所控制,进一步分析发现VOCR与NOXR比值是驱动VOCs与 OH自由基反应速率的关键。2014年之后VOCR/NOXR的快速降低有效地抵消了OH的升高,从而降低了臭氧生成,导致臭氧浓度降低。此外,研究发现VOCR/NOXR主要通过改变自由基的初始生成影响臭氧生成,而不是传统认为的通过改变自由基的链长。
为了提出有效的臭氧控制策略,研究团队模拟了臭氧和OH自由基总反应速率的敏感控制区的演变。结果表明2006-2020年北京处于VOCs控制区,且表现出向过渡区转移的趋势。在这种情况下,未来五年仍以VOCs控制为主。之后臭氧生成将进入过渡区和NOX控制区,防控策略应逐渐转变为以NOX控制为主。本研究创新性的提出VOCR与NOXR比值对臭氧趋势的主导作用,可以据此设计出最优的排放削减路线。
该研究得到了国家自然科学基金(91644108, 91844301)和北京市自然科学基金(JQ21030)的支持。研究成果以“Ozone pollution mitigation strategy informed by long-term trends of atmospheric oxidation capacity”为题,于2023年11月27日在线发表于《Nature Geoscience》。北京大学环境科学与工程学院及北京大学碳中和研究院双聘教师李歆研究员、张远航教授和中科院大气物理所苏杭研究员为论文通讯作者,德国马克斯普朗克化学研究所博士后王文杰为论文第一作者。其他合作者来自德国于利希研究所、中科院航天信息研究所、上海环科院和暨南大学环境与气候研究院等单位。